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最近的研究表明,素菜手改变电解质组成可以显著改变电化学反应的动力学,素菜手如ORR和氢氧化反应,突出了利用电解质的化学物理性质来控制非共价相互作用的新策略。这项工作为pKa相关的氢键结构提供了有力的证据,素菜手其中改变催化剂表面质子供体的pKa可以改变与ORR中间体的氢键相互作用。
图四、素菜手pKa与界面氢键结构的关系(a-f)0.1M HClO4中,离子-液体修饰的金和铂电极上的原位ATR-SEIRAS测量。此外,素菜手虽然ORR活性的增加已经归因于在铂和离子液体之间的界面疏水性的增加和离子液体中的氧溶解度,素菜手但尚不清楚如何设计新的催化剂来控制使用此策略的ORR和其他反应的催化活性。同时,素菜手该机理得到了原位表面增强傅里叶变换红外光谱和基于氢键界面计算的质子振动波函数的PCET动力学模拟的支持,素菜手其中质子阳离子和ORR中间体之间更强的氢键导致更快的质子隧穿动力学,从而产生更大的ORR交换电流密度。
【小结】综上所述,素菜手本研究表明ORR活性与金和铂表面的离子液体(作为质子供体)的pKa形成火山图关系。图二、素菜手pKa与ORR活性的关系(a,b)离子液体改性Au/C和Pt/C的背景和ir-校正后的ORR极化曲线
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2.成果简介近日,素菜手中国科学院山西煤炭化学研究所陈成猛研究员(通讯作者)等人选择具有典型多糖结构和天然的球形形貌的淀粉为原料,素菜手马来酸酐为酯化剂,通过简易绿色的干法酯化反应对淀粉分子进行改性修饰。图3.(a)XPS,素菜手(b,c)C1s拟合结果,(d,e)13CNMR,(f)ex-situ XRD图4.酯化淀粉热化学演变机制图5.TEM(a)PS600,(b)MES600。